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张娟副研究员,研究方向:合成气制α-烯烃;酯加氢反应等多相催化过程中所涉及的催化剂研制;反应工程。
氢溢流是多相催化涉氢反应中的重要基元过程,一直备受关注。增强氢溢流效应,对其进行精准调控是构建高效涉氢反应催化剂的关键。氢溢流在不可还原性氧化物载体上常常受到限制。研究发现,水或其他醇、酮等分子等可以促进不可还原载体表面的氢溢流。然而对溢流效应的进一步增强及精确调控仍然面临重要挑战。
亚纳米尺度(单原子和团簇)催化材料具有独特的物理化学性质和极高的原子利用率,有望突破传统催化剂的限制,获得更高的催化效率和选择性。在亚纳米尺度,金属催化材料的性能高度依赖于其原子个数、几何结构及配位环境。因此,可控合成具有特定原子个数和几何结构的亚纳米材料是亚纳米催化科学发展的基础之一,但仍是一项重大挑战。原理上,原子层沉积(atomic layer deposition, ALD)技术是一种可精...
醇无溶剂催化氧化是合成精细化学品的绿色途径。其中,钯基催化剂因其优异的催化活性而得到广泛研究和应用。大多数研究人员认为金属钯物种(Pd0)是钯催化剂的活性中心,Pd0上醇的β-H消除是反应的决速步骤。由于氧化钯物种(Pd2+)在原位反应条件下很容易被还原成Pd0,造成传统方法难以控制催化剂稳定的Pd2+/(Pd0+Pd2+)比例,且催化剂中Pd0和Pd2+的作用难以区分,无法实现高效的协同,催化剂...
负载型金属催化剂被广泛应用于化学品的合成。助剂(氧化物、分子、配体等)常被用来进一步调控金属催化剂的性能。然而,助剂在实际反应中发挥的作用尚不明确,原因在于其在金属纳米颗粒表面的落位和组成精准控制的难度较大。既往研究注意到过渡金属配合物和金属单晶会形成金属-金属相互作用,产生特殊的电子和空间作用,而鲜有关于配合物和金属表面作用调控催化性能的实例。
负载型金属催化剂被广泛应用于化学品的合成中。助剂(氧化物、分子、配体等)常被用来进一步调控金属催化剂的性能。然而,助剂在实际反应中发挥的作用尚不明确,这主要是其在金属纳米颗粒表面的落位和组成精准控制的难度较大。在过去的研究中,研究者们注意到过渡金属配合物和金属单晶会形成金属-金属相互作用,产生特殊的电子和空间作用,然而,很少有研究这种配合物和金属表面作用调控催化性能的实例。
实现对电子自旋等物质底层性质的调控是物质科学中的一个基本问题。在自旋状态调控方法中,分子吸附是行之有效的方法。理解吸附对固体表面电子自旋状态的调控机制对气体探测、信息存储、磁性拓扑量子材料设计等领域有重要意义,其在多相催化领域也是重要的科学问题。然而,由于获取固体表面原子分辨的自旋状态(原子磁矩)在实验上极为困难,而可能的自旋状态随体系原子数的增加呈指数增长,因此,分子吸附如何影响磁性固体表面的电...
实现对电子自旋等物质底层性质的调控一直是物质科学中的一个基本问题。在众多的自旋状态调控方法中,分子吸附是一种行之有效的方法。理解吸附对固体表面电子自旋状态的调控机制不仅对气体探测、信息存储、磁性拓扑量子材料设计等领域有重要意义,它在多相催化领域也是一个重要的科学问题。然而由于获取固体表面原子分辨的自旋状态(原子磁矩)在实验上极为困难,而可能的自旋状态随体系原子数的增加呈指数增长,因此一直以来人们对...
溢流现象在多相催化反应中普遍存在,一直备受关注。催化过程中,不仅催化活性中心处于动态变化过程,溢流现象表明,活性物种的迁移传输也不容忽视,它加大了催化的复杂性。深入认识溢流效应,有助于阐明催化机理,是实现高效催化剂理性设计的前提条件。
溢流现象在多相催化反应中普遍存在,一直备受关注。催化过程中,不仅催化活性中心处于动态变化过程,溢流现象表明,活性物种的迁移传输也不容忽视,它加大了催化的复杂性。深入认识溢流效应,有助于阐明催化机理,是实现高效催化剂理性设计的前提条件。
当前,化石燃料依然占全球一次能源需求的80%。含碳资源的催化转化仍然是世界范围内经济增长和能源结构调整过程中面临的主要挑战,也是未来通过“负排放”技术,即CO2的捕获与转化实现全球“碳中和”目标的重要技术路径之一。考虑到经济效益和产业化,含碳资源的大规模转化往往需要廉价而又高效的非贵金属型过渡金属催化剂。近年来,山西煤化所煤转化国家重点实验室温晓东研究员团队利用量子力学及分子轨道理论相结合的方法系...
近日,中国石油和化学工业联合会组织考核专家组到山西煤化所对合成气制低碳醇新型催化剂的单管评价试验进行了现场72小时连续运行考核。考核组专家详细审查了相关材料,并与研发团队就发展前景及科学技术问题等进行了深入讨论与交流。最后,根据现场运行情况的考察和考核数据分析,考核组专家一致认为:山西煤化所研究团队所研发的新型合成气制低碳醇催化剂在实验室微反评价装置上的长周期稳定性运转已超过10000小时,同时,...
催化剂的合理设计对实现目标产物的高效生产至关重要。而催化活性中心电子结构的调控是高效催化剂开发的关键。然而,在催化反应发生的真实条件下,催化活性中心的电子结构易受反应温度、吸附物种等多种因素的影响,使其难以维持在最利于目标产物生成的状态。在反应条件下对催化剂活性中心电子结构进行精准调控,是催化研究的难点和重要方向。中国科学院山西煤炭化学研究所覃勇研究员和高哲副研究员团队基于前期对氢溢流促进的双组分...
双金属催化剂由于其协同效应,相比单金属组分催化剂,表现出优异的催化反应性能,因此双金属催化剂一直是多相催化领域的研究热点。通常认为双金属组分的距离应该是越近越好。近年来的研究却表明,多功能位点之间的间距显著影响催化剂性能。然而,传统制备方法很难实现对催化剂微观结构的精准调控,难以将双金属组分进行空间分离并对其间距进行调控,阻碍了建立直观可靠的构效关系及活性位点的辨认。
近日,中国科学院山西煤炭化学研究所童希立科研团队在长期碳化硅研究基础上,发现通过纳米碳化硅载体支持,可以明显减少Pt的使用量并保持活性(是商用Pt/C催化剂3倍以上),同时提高了其抗CO中毒能力(图1)。具体过程是采用CCl4干法腐蚀SiC表面的Si原子,在SiC表面原位生成一层超薄碳,碳层的厚度通过腐蚀时间得到调控。该材料支持Pt催化剂,表现出优异的催化甲醇氧化(MOR)性能,同时发现随着碳层的...

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